低碳煉鐵技術(shù)探討
張 奔，李傳民
( 中冶京誠工程技術(shù)有限公司，
北京 100176)
摘要：本文從減碳潛力的角度分析探討了富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術(shù)和氫基豎爐直接還原技術(shù)的應(yīng)用前景。以富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術(shù)為代表的長流程低碳冶煉技術(shù)降低碳排放量的理論極限約50%，有助于我國鋼鐵工業(yè)現(xiàn)階段實現(xiàn)較大的減碳效果，而采用富氫氣體作為還原劑的豎爐工藝，在技術(shù)層面已具備進一步提高氫氣比例的能力，甚至可以將氫氣比例提高到100%，通過化學(xué)反應(yīng)、反應(yīng)熱力學(xué)和反應(yīng)動力學(xué)等機理分析，探討了MIDREX和ENERGIRON工藝不同參數(shù)選擇的本質(zhì)原因。在還原氣相同時，MIDREX工藝和ENERGIRON工藝的豎爐內(nèi)氣體中H2/CO不同，是由重整方式不同決定的，H2/CO越高越符合氫冶金的需求;豎爐內(nèi)壓力越高，還原速度越快，還原氣體利用率越高，可以提高單位容積豎爐的產(chǎn)量，減小設(shè)備總重量;氣體入爐溫度主要由爐內(nèi)氣體成分決定，為充分發(fā)揮H2的還原能力，同時避免爐內(nèi)粘結(jié)的發(fā)生，氣體入爐溫度選擇在950℃左右，H2比例高，氣體入爐溫度可以適當(dāng)提高。
關(guān)鍵詞：低碳煉鐵;碳減排;氫冶金;富氫碳循環(huán)氧氣高爐;氫基豎爐
引言
在2020年9月22日第75屆聯(lián)合國大會上，中國國家主席習(xí)近平向世界承諾:中國將提高國家自主貢獻力度，采取更加有力的政策和措施，二氧化碳排放力爭在2030年前達到峰值，努力爭取在2060年前實現(xiàn)碳中和。中國雙碳(碳達峰和碳中和)目標(biāo)的提出拉開了全國降碳行動的序幕。鋼鐵工業(yè)碳排放占我國總碳排放的15%，是31個制造業(yè)門類碳排放量最大的行業(yè)［1－5］。傳統(tǒng)煉鐵系統(tǒng)能耗和污染物排放占據(jù)鋼鐵全流程總能耗和排放的70%左右［1，2，6］，碳減排任務(wù)十分艱巨，同時也是我國鋼鐵行業(yè)實現(xiàn)大規(guī)模減碳的首要切入點，這對煉鐵工業(yè)綠色低碳轉(zhuǎn)型升級，實現(xiàn)我國鋼鐵行業(yè)的發(fā)展及雙碳戰(zhàn)略的完成至關(guān)重要。
為了實現(xiàn)煉鐵系統(tǒng)低碳冶煉的目標(biāo)，瑞典鋼鐵公司聯(lián)合LKAB公司和大瀑布公司創(chuàng)建了基于氫能冶金的HYBRIT項目，此外歐洲15個國家的48個公司參與ULCOS項目，開發(fā)了切實可行的超低CO2鋼鐵生產(chǎn)技術(shù);日本鋼鐵聯(lián)盟發(fā)起COURSE50項目，神戶制鋼、JFE、新日鐵等鋼鐵公司共同研發(fā)出采用高爐工藝實現(xiàn)CO2大幅減排的新技術(shù)，即成熟地用富氫或純氫氣體代替天然氣的直接還原工藝技術(shù)［5－13］。近年來，中國鋼鐵工業(yè)在低碳冶煉技術(shù)領(lǐng)域也邁出了跨越性的一步，張宣科技聯(lián)合中冶京誠和特諾恩開發(fā)的全球首例焦?fàn)t煤氣零重整豎爐直接還原工藝氫冶金示范工程于2023年5月已連續(xù)正常生產(chǎn)［14］至今;山西中晉冶金公司聯(lián)合中國石油大學(xué)、北京科技大學(xué)開發(fā)形成的焦?fàn)t煤氣干重整CSDRI氣基直接還原煉鐵工藝技術(shù)改進后已于2022年底順利試產(chǎn)［15］;寶武集團研發(fā)的富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術(shù)(HyCROF技術(shù))已于2022年7月在八一鋼鐵400m3高爐正式點火投運［16，17］。
本文針對低碳冶煉技術(shù)，通過總結(jié)分析現(xiàn)有科研成果，從減碳潛力的角度探討了富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術(shù)和氫基豎爐直接還原技術(shù)的應(yīng)用前景;并針對MIDREX和ENERGIRON兩種氫基豎爐直接還原工藝，通過化學(xué)反應(yīng)、反應(yīng)熱力學(xué)和反應(yīng)動力學(xué)等機理分析，探討了兩種工藝不同參數(shù)選擇的本質(zhì)原因，以期為氫冶金技術(shù)研發(fā)和工程應(yīng)用提供參考。
1 低碳冶煉技術(shù)分析
2021年科技部編制并發(fā)布了“雙碳目標(biāo)下的技術(shù)路線圖”，見圖1。該技術(shù)路線圖分為減少碳排放和增加碳吸收兩條主線，在減少碳排放路線中的重點領(lǐng)域減排明確提出了氫能冶煉、氧氣高爐和非高爐冶煉是減少含碳能源使用的技術(shù)路徑。
在國家相關(guān)政策的指導(dǎo)下，各省、自治區(qū)和直轄市相繼發(fā)布了《工業(yè)領(lǐng)域碳達峰實施方案》。表1統(tǒng)計了2022年鋼鐵產(chǎn)量前10名的省份發(fā)布的《工業(yè)領(lǐng)域碳達峰實施方案》在鋼鐵工業(yè)重點推進的低碳冶煉技術(shù)。從統(tǒng)計表中可以看出，電爐短流程、富氫碳循環(huán)氧氣高爐和氫基豎爐均是各省份重點推進的技術(shù)。
電爐短流程工藝采用全廢鋼冶煉，噸鋼碳排放量為400～500kg，僅為傳統(tǒng)高爐+轉(zhuǎn)爐工藝噸鋼碳排放量的28%，可大幅降低鋼鐵工業(yè)的碳排放［18，19］。電爐短流程的原料為廢鋼或直接還原鐵等資源，而2022年我國廢鋼總供應(yīng)量為2．6億t［20］，雖然廢鋼資源每年在穩(wěn)步增長，但短期內(nèi)供應(yīng)還是比較短缺。氫基豎爐的產(chǎn)品為高品質(zhì)直接還原鐵，可彌補我國目前廢鋼資源的短缺，因此氫基豎爐和電爐短流程的發(fā)展是相輔相成的。
目前我國鋼鐵生產(chǎn)流程中，燒結(jié)(球團)+焦化+高爐+轉(zhuǎn)爐工藝占主導(dǎo)地位，產(chǎn)量約占全國粗鋼產(chǎn)量的90%［7，10］。另外，我國大部分鋼鐵企業(yè)剛完成減量置換，新建的長流程生產(chǎn)設(shè)施還有較長的使用壽命。因此，推廣富氫碳循環(huán)氧氣高爐，對現(xiàn)有的長流程工藝進行低碳技術(shù)改造，是我國實現(xiàn)鋼鐵工業(yè)降碳的重要過渡途徑。
國內(nèi)科研工作者通過高爐分析模型，對氧氣高爐爐頂煤氣循環(huán)、焦?fàn)t煤氣噴吹等進行了計算。北京科技大學(xué)張建良教授團隊的研究結(jié)果表明［21］，氧氣高爐爐頂煤氣完全循環(huán)利用條件下，最低燃料比為385．6kg/t，每增加10m3焦?fàn)t煤氣噴吹量，可降低焦比5．0kg/t左右。東北大學(xué)儲滿生教授團隊的研究結(jié)果表明［22］，高爐風(fēng)口爐身同時噴吹爐頂煤氣循環(huán)氧氣，可使產(chǎn)量提高51．46%、焦比降低43．82%、CO2減排32．52%。因此，富氫碳循環(huán)氧氣高爐理論上可降低CO2排放30%左右。
HyCROF技術(shù)是中國寶武集團開發(fā)的富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術(shù)，并在新疆八鋼400m3高爐上進行了工業(yè)化試驗［16，17］。該技術(shù)對高爐爐頂煤氣中的CO2進行分離，將爐頂煤氣變成高還原勢的煤氣回用至高爐，以實現(xiàn)碳化學(xué)能的完全利用，在煤氣回用的同時使用氫代替碳還原和電代替碳加熱，進一步降低高爐對化石能源的消耗。初步試驗結(jié)果證明，HyCROF技術(shù)可降低固體燃料消耗30%，降低碳排放量21%。
高爐富氫噴吹數(shù)值模擬結(jié)果表明［13］，隨著富氫氣體噴吹量的增大，H2利用率逐漸降低，這主要是高爐中焦炭溶損反應(yīng)和水煤氣轉(zhuǎn)換反應(yīng)的影響。此外，由于高爐中焦炭的骨架作用無法被取代，富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術(shù)減排CO2的能力有限。
結(jié)合整個鐵前工序目前的節(jié)能降碳技術(shù)，如燒結(jié)工序的燒結(jié)余熱回收利用、生物質(zhì)能燒結(jié)、超厚料層燒結(jié)、煙氣循環(huán)技術(shù)、微波燒結(jié)技術(shù)等，球團工序的球團內(nèi)配碳、生物質(zhì)燃料等，焦化工序的干熄焦技術(shù)、煤調(diào)濕技術(shù)、搗固煉焦技術(shù)、高強度高反應(yīng)性焦等，高爐工序的噴煤技術(shù)、噴吹廢塑料技術(shù)、富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術(shù)等，北京科技大學(xué)朱榮教授團隊［19］對鐵前工序減碳潛力進行了分析，依據(jù)現(xiàn)有可實現(xiàn)的技術(shù)，長流程鐵水極限碳排放可降至約800kg/t(鐵水)，降低碳排放量50%以上。
張宣科技已投產(chǎn)運行的氫冶金示范工程生產(chǎn)數(shù)據(jù)顯示，采用焦?fàn)t煤氣零重整技術(shù)，豎爐內(nèi)還原氣體中H2/CO已達到8以上，與同等生產(chǎn)規(guī)模的高爐+轉(zhuǎn)爐長流程工藝相比，CO2減排比例達70%以上［23］。如果該技術(shù)采用100%H2作為還原氣，氣體加熱采用綠色能源，減碳潛力還可以進一步提高，可以實現(xiàn)近零碳排放的目標(biāo)。
綜上所述，以富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術(shù)為代表的長流程低碳冶煉技術(shù)有助于我國鋼鐵工業(yè)現(xiàn)階段快速實現(xiàn)大規(guī)模減碳效果，但若要實現(xiàn)碳中和或近零碳排放鋼鐵生產(chǎn)，使用富氫氣體甚至全氫氣體為還原劑的氫基豎爐更有保障。
2 氫基豎爐工藝技術(shù)分析
目前，成熟的氫基豎爐工藝主要是MIDREX工藝和ENERGIRON工藝，2021年全球直接還原鐵產(chǎn)量達1．27億t，約80%產(chǎn)自這兩種工藝［24］。由于依賴于豐富廉價的天然氣資源，其主要應(yīng)用地區(qū)集中在中東、北非和拉丁美洲。在雙碳目標(biāo)背景下，利用焦?fàn)t煤氣資源，中國已建成了2座氫基豎爐直接還原示范工程(CSDRI類似于MIDREX)，因此對兩種工藝進行技術(shù)分析探討對中國鋼鐵企業(yè)氫冶金未來發(fā)展具有指導(dǎo)意義。
2．1工藝流程
(1)MIDREX工藝
MIDREX工藝裝置由原料處理系統(tǒng)、還原爐系統(tǒng)、成品處理系統(tǒng)、過程氣系統(tǒng)、公輔系統(tǒng)等組成。其還原氣重整采用干重整的方式，氧化劑使用爐頂氣中的CO2，因此爐頂氣處理流程中未設(shè)脫碳裝置。重整爐產(chǎn)生的還原氣體中H2/CO為1．6左右。
原料礦石或氧化球團從爐頂通過布料器(或多個加料管)均勻地布入爐中，在豎爐內(nèi)與CO、H2進行還原反應(yīng)，產(chǎn)品由爐底排出。
還原反應(yīng)后的爐頂氣含有大量的CO和H2，通過洗滌降溫除塵后，加壓與新鮮的還原氣一起進入重整爐，重整爐產(chǎn)生的還原氣進入豎爐進行還原反應(yīng)。還原氣溫度達850～900℃,爐內(nèi)工作壓力為0．15～0．3MPa。
圖2為經(jīng)典的MIDREX工藝流程，還原氣體為天然氣。為適應(yīng)全球碳減排的趨勢，MIDREX公司已經(jīng)開發(fā)出MIDREXFlex工藝，還原氣中可以加入任何比例的H2，甚至達到100%。該工藝還可以增加對爐頂氣中的燃料氣或者重整爐的煙氣進行CO2脫除，以實現(xiàn)最大限度地減少碳排放。采用非天然氣時，需對原設(shè)備進行小部分改造或增加新設(shè)備［25］。蒂森克虜伯鋼鐵將在杜伊斯堡建造1座年產(chǎn)250萬t直接還原鐵工廠，直接還原工藝將采用MIDREXFlex技術(shù)。
(2)ENERGIRON工藝
ENERGIRON工藝由礦槽系統(tǒng)(含原料涂覆站、上料)、豎爐系統(tǒng)(含豎爐爐頂、豎爐本體、豎爐冷熱態(tài)DRI卸料、DRI冷卻)、氣體加熱爐、氣體壓縮、氣體處理、CO2脫除與精制、氣體脫硫及公輔系統(tǒng)等組成，工藝流程簡化圖見圖3。
ENERGIRON工藝的還原氣重整采用濕重整的方式，氧化劑為水蒸氣，因此爐頂氣處理流程中設(shè)計了脫碳裝置，并且在氣體進入加熱爐前設(shè)置了氣體加濕器。該工藝產(chǎn)生的還原氣體中H2/CO為3．5左右。
ENERGIRON工藝原料鐵礦石或氧化球團通過爐頂?shù)难b料倉、加壓料倉進入爐內(nèi)，在豎爐內(nèi)與CO和H2進行還原反應(yīng)，最后產(chǎn)品由爐底排出。還原反應(yīng)后的爐頂氣通過換熱器進行余熱回收，然后經(jīng)冷卻洗滌、氣體加壓、脫碳脫硫后，與補充的新鮮還原氣一起經(jīng)加濕系統(tǒng)進入加熱爐，溫度達到900~950℃的還原氣進入豎爐進行還原反應(yīng)，爐內(nèi)工作壓力為0．5～0．8MPa。
ENERGIRON零重整工藝的還原氣可采用天然氣、合成氣、焦?fàn)t煤氣或純氫氣。還原氣首先經(jīng)過加熱爐加熱，然后噴入氧氣，混合后由豎爐中部通入，在豎爐內(nèi)高溫活性金屬鐵的催化下，還原氣中的CH4與H2O發(fā)生重整反應(yīng)，生成的CO和H2與鐵礦石發(fā)生還原反應(yīng)，并與鐵礦石進行熱交換。反應(yīng)后的氣體經(jīng)爐頂排出，經(jīng)換熱，脫水后一部分作為加熱爐的燃料燃燒，另一部分經(jīng)加壓、脫CO2后返回豎爐循環(huán)利用。采用非天然氣時，不需要改造設(shè)備裝置，只需調(diào)整操作參數(shù)即可［25］。張宣科技全球首例氫冶金工廠已于2023年5月連續(xù)正常生產(chǎn)，直接還原工藝采用了ENERGIRON零重整技術(shù);寶鋼湛江鋼鐵正在建設(shè)百萬噸級氫基直接還原工廠，也采用了ENERGIRON零重整技術(shù)。
綜上所述，采用富氫氣體作為還原劑的MIDREX工藝和ENERGIRON工藝，在技術(shù)層面上均已具備進一步提高氫氣比例的能力，甚至使用100%H2，為鋼鐵工業(yè)實現(xiàn)近零碳排放目標(biāo)奠定了基礎(chǔ)。
2．2工藝技術(shù)分析
MIDREX工藝和ENERGIRON工藝均采用超過55%的氫氣作為還原劑，在豎爐裝置內(nèi)將氧化球團還原，產(chǎn)品為金屬化率高達92%以上的直接還原鐵。但是兩種工藝仍然存在一些工藝技術(shù)上的不同，主要表現(xiàn)在還原氣重整方式、豎爐內(nèi)氣體中H2/CO、豎爐內(nèi)壓力和還原氣入爐溫度等方面，詳見表2。
2．2．1重整方式和H2/CO
還原氣中CH4經(jīng)過重整工藝生產(chǎn)H2和CO，存在以下兩種反應(yīng):
CH4+CO2=2H2+2CO (1)
CH4+H2O=3H2+CO (2)
反應(yīng)(1)為干重整，反應(yīng)產(chǎn)生的氣體中H2/CO為1。MIDREX工藝以干重整為主，重整所需的氧化劑為爐頂氣中的CO2，因此不設(shè)置CO2脫除裝置。當(dāng)還原氣為天然氣時，豎爐內(nèi)氣體中H2/CO為1．6左右。
反應(yīng)(2)為濕重整，反應(yīng)產(chǎn)生的氣體中H2/CO為3。ENERGIRON工藝以濕重整為主，重整所需的氧化劑為加濕器提供的H2O，因此設(shè)有加濕器和CO2脫除裝置。當(dāng)還原氣為天然氣時，豎爐內(nèi)氣體中H2/CO為3．5左右。
在還原氣相同時，因重整方式不同，豎爐內(nèi)氣體中H2/CO亦不同。MIDREX工藝在1990年投產(chǎn)的工廠中也曾采用過濕重整技術(shù)，豎爐內(nèi)氣體中H2/CO為3．2～3．9［26］。若還原氣體中不存在CH4，或采用100%H2，就不存在重整工藝環(huán)節(jié)，僅需對氣體進行加熱，也就不存在以上差異。
氫冶金的理念是以氫代碳，包括固體碳和CO氣體，從根源上減少鋼鐵工業(yè)碳排放。并且H2與CO相比，從熱力學(xué)角度分析，在850℃以上時前者比后者還原更有優(yōu)勢;從動力學(xué)角度分析，前者還原固態(tài)鐵氧化物的速率可達后者還原速率的5～10倍［27］。因此，豎爐內(nèi)氣體中H2/CO越高越符合氫冶金的需求。
2．2．2豎爐內(nèi)壓力
氧化球團在豎爐內(nèi)的還原反應(yīng)是典型的氣－固相反應(yīng)，且由外向內(nèi)逐步推進。被還原的球團內(nèi)部存在一個由未反應(yīng)物組成、不斷縮小的核心，屬于縮小的未反應(yīng)核模型［28－30］?？偟姆磻?yīng)過程分解為以下幾個步驟［31－33］:
(1)H2(CO)通過氣膜向產(chǎn)物金屬鐵表面擴散，這是外擴散過程。
(2)H2(CO)通過產(chǎn)物層向反應(yīng)界面(Fe與FeO界面)擴散，這是內(nèi)擴散過程。
(3)在界面上進行化學(xué)反應(yīng)FeO+H2(CO)=Fe+H2O(CO2)，這是界面化學(xué)反應(yīng)。
(4)反應(yīng)生成的H2O(CO2)通過產(chǎn)物層向外擴散至氣－固界面。
(5)H2O(CO2)通過氣膜向氣流中心擴散。
其中，控速步驟為內(nèi)擴散和界面化學(xué)反應(yīng)，反應(yīng)動力學(xué)模型可近似描述為［34］:
式中，R———以單位時間還原度變化表示的還原速度，%/s;
R———還原度，%;
KC———反應(yīng)速度系數(shù)，取決于鐵礦石性質(zhì)和煤氣性質(zhì);
E———反應(yīng)活化能，kJ/mol;
Rg———氣體常數(shù);T———溫度，K;
P———壓力，Pa;
n———壓力影響系數(shù)，根據(jù)試驗來確定;
CA———還原性氣體(H2+CO)濃度，%;
CB———氧化性氣體(H2O+CO2)濃度，%;Ke———平衡常數(shù);
r0———鐵礦石半徑，mm。
通過動力學(xué)模型可知，還原速度與壓力的n次方成正比，且506．5kPa以下時n約為0．5。因此，豎爐內(nèi)壓力越高，氧化球團還原速度越快。另外，壓力的提高可有效降低氣體流速，延長氣固接觸時間，提高還原氣體利用率，最終使豎爐的生產(chǎn)效率得到提高［35］。在相同體積的豎爐內(nèi)，爐內(nèi)壓力增大，可以提高直接還原鐵產(chǎn)量，降低設(shè)備總重量。
但豎爐內(nèi)壓力也不宜過大，過大的壓力可能造成豎爐懸料。另外，豎爐內(nèi)壓力越高，對設(shè)備的制造要求也越高，會提高整個工藝設(shè)施的投資以及維護成本。
2．2．3還原氣入爐溫度
豎爐內(nèi)溫度高于800℃,鐵氧化物的還原順序為:Fe2O3→Fe3O4→FeO→Fe(＞570℃)，H2和CO還原鐵氧化物的熱力學(xué)數(shù)據(jù)見表3［34］。
豎爐內(nèi)還原氣體中同時存在H2和CO，當(dāng)溫度高于818℃(不同版本的計算軟件略有不同)，H2的還原能力大于CO［27，36］。由于兩種工藝豎爐內(nèi)氣體中H2/CO均大于1．0，并且H2比例會越來越高，氣體入爐溫度高于818℃更有利于H2還原能力的發(fā)揮。爐內(nèi)溫度越高，還原速率越快，但溫度過高，可能造成爐料黏結(jié)。爐料黏結(jié)是豎爐生產(chǎn)最忌諱的問題，一旦豎爐發(fā)生黏結(jié)將很難逆轉(zhuǎn)，因為黏結(jié)會導(dǎo)致氣流分布不均勻，最終迫使豎爐停產(chǎn)［24］。因此，ENERGIRON工藝和MIDREX工藝均將氣體入爐溫度控制在約950℃,同時為避免爐內(nèi)黏結(jié)發(fā)生，均采用了入爐氧化球團表面涂覆技術(shù)，ENERGIRON工藝的涂敷料為水泥，MIDREX工藝的涂覆料為石灰。此外，MIDREX在豎爐中下部還設(shè)置有松料器。
由表3中熱力學(xué)數(shù)據(jù)計算可知，H2還原鐵氧化物的總反應(yīng)為吸熱反應(yīng)，熱量為812．1kJ/kg(Fe);CO還原鐵氧化物的總反應(yīng)為放熱反應(yīng)，熱量為-267．1kJ/kg(Fe)。由于ENERGIRON工藝豎爐內(nèi)H2比例較高，還原反應(yīng)會吸收較高的熱量，因此允許氣體入爐溫度較MIDREX工藝略微高一些。即，氣體入爐溫度主要由爐內(nèi)氣體成分決定，H2比例高，氣體入爐溫度可以適當(dāng)提高。
3 結(jié)論
(1)以富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術(shù)為代表的長流程低碳冶煉技術(shù)降低碳排放量的理論極限約50%，有助于我國鋼鐵工業(yè)現(xiàn)階段實現(xiàn)較大的減碳效果，但若要實現(xiàn)碳中和或近零碳排放，可使用富氫、綠氫為還原劑的氫基豎爐。(2)采用富氫氣體作為還原劑的豎爐工藝，在技術(shù)層面已具備進一步提高氫氣比例的能力，甚至將還原劑提高到100%的氫氣，為鋼鐵工業(yè)實現(xiàn)近零碳排放目標(biāo)奠定了基礎(chǔ)。
(3)在還原氣相同時，MIDREX工藝和ENER-GIRON工藝的豎爐內(nèi)氣體中H2/CO不同，是由重整方式不同決定的，H2/CO越高越符合氫冶金的需求。
(4)豎爐內(nèi)壓力越高，還原速度越快，還原氣體利用率越高，可以提高單位容積豎爐的產(chǎn)量，減小設(shè)備總重量。
(5)氣體入爐溫度主要由爐內(nèi)氣體成分決定，為充分發(fā)揮H2的還原能力，同時避免爐內(nèi)粘結(jié)的發(fā)生，氣體入爐溫度選擇在950℃左右，H2比例高，氣體入爐溫度可以適當(dāng)提高。
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