低碳煉鐵技術探討
張 奔，李傳民
( 中冶京誠工程技術有限公司，
北京 100176)
摘要：本文從減碳潛力的角度分析探討了富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術和氫基豎爐直接還原技術的應用前景。以富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術為代表的長流程低碳冶煉技術降低碳排放量的理論極限約50%，有助于我國鋼鐵工業(yè)現(xiàn)階段實現(xiàn)較大的減碳效果，而采用富氫氣體作為還原劑的豎爐工藝，在技術層面已具備進一步提高氫氣比例的能力，甚至可以將氫氣比例提高到100%，通過化學反應、反應熱力學和反應動力學等機理分析，探討了MIDREX和ENERGIRON工藝不同參數(shù)選擇的本質原因。在還原氣相同時，MIDREX工藝和ENERGIRON工藝的豎爐內氣體中H2/CO不同，是由重整方式不同決定的，H2/CO越高越符合氫冶金的需求;豎爐內壓力越高，還原速度越快，還原氣體利用率越高，可以提高單位容積豎爐的產量，減小設備總重量;氣體入爐溫度主要由爐內氣體成分決定，為充分發(fā)揮H2的還原能力，同時避免爐內粘結的發(fā)生，氣體入爐溫度選擇在950℃左右，H2比例高，氣體入爐溫度可以適當提高。
關鍵詞：低碳煉鐵;碳減排;氫冶金;富氫碳循環(huán)氧氣高爐;氫基豎爐
引言
在2020年9月22日第75屆聯(lián)合國大會上，中國國家主席習近平向世界承諾:中國將提高國家自主貢獻力度，采取更加有力的政策和措施，二氧化碳排放力爭在2030年前達到峰值，努力爭取在2060年前實現(xiàn)碳中和。中國雙碳(碳達峰和碳中和)目標的提出拉開了全國降碳行動的序幕。鋼鐵工業(yè)碳排放占我國總碳排放的15%，是31個制造業(yè)門類碳排放量最大的行業(yè)［1－5］。傳統(tǒng)煉鐵系統(tǒng)能耗和污染物排放占據(jù)鋼鐵全流程總能耗和排放的70%左右［1，2，6］，碳減排任務十分艱巨，同時也是我國鋼鐵行業(yè)實現(xiàn)大規(guī)模減碳的首要切入點，這對煉鐵工業(yè)綠色低碳轉型升級，實現(xiàn)我國鋼鐵行業(yè)的發(fā)展及雙碳戰(zhàn)略的完成至關重要。
為了實現(xiàn)煉鐵系統(tǒng)低碳冶煉的目標，瑞典鋼鐵公司聯(lián)合LKAB公司和大瀑布公司創(chuàng)建了基于氫能冶金的HYBRIT項目，此外歐洲15個國家的48個公司參與ULCOS項目，開發(fā)了切實可行的超低CO2鋼鐵生產技術;日本鋼鐵聯(lián)盟發(fā)起COURSE50項目，神戶制鋼、JFE、新日鐵等鋼鐵公司共同研發(fā)出采用高爐工藝實現(xiàn)CO2大幅減排的新技術，即成熟地用富氫或純氫氣體代替天然氣的直接還原工藝技術［5－13］。近年來，中國鋼鐵工業(yè)在低碳冶煉技術領域也邁出了跨越性的一步，張宣科技聯(lián)合中冶京誠和特諾恩開發(fā)的全球首例焦爐煤氣零重整豎爐直接還原工藝氫冶金示范工程于2023年5月已連續(xù)正常生產［14］至今;山西中晉冶金公司聯(lián)合中國石油大學、北京科技大學開發(fā)形成的焦爐煤氣干重整CSDRI氣基直接還原煉鐵工藝技術改進后已于2022年底順利試產［15］;寶武集團研發(fā)的富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術(HyCROF技術)已于2022年7月在八一鋼鐵400m3高爐正式點火投運［16，17］。
本文針對低碳冶煉技術，通過總結分析現(xiàn)有科研成果，從減碳潛力的角度探討了富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術和氫基豎爐直接還原技術的應用前景;并針對MIDREX和ENERGIRON兩種氫基豎爐直接還原工藝，通過化學反應、反應熱力學和反應動力學等機理分析，探討了兩種工藝不同參數(shù)選擇的本質原因，以期為氫冶金技術研發(fā)和工程應用提供參考。
1 低碳冶煉技術分析
2021年科技部編制并發(fā)布了“雙碳目標下的技術路線圖”，見圖1。該技術路線圖分為減少碳排放和增加碳吸收兩條主線，在減少碳排放路線中的重點領域減排明確提出了氫能冶煉、氧氣高爐和非高爐冶煉是減少含碳能源使用的技術路徑。
在國家相關政策的指導下，各省、自治區(qū)和直轄市相繼發(fā)布了《工業(yè)領域碳達峰實施方案》。表1統(tǒng)計了2022年鋼鐵產量前10名的省份發(fā)布的《工業(yè)領域碳達峰實施方案》在鋼鐵工業(yè)重點推進的低碳冶煉技術。從統(tǒng)計表中可以看出，電爐短流程、富氫碳循環(huán)氧氣高爐和氫基豎爐均是各省份重點推進的技術。
電爐短流程工藝采用全廢鋼冶煉，噸鋼碳排放量為400～500kg，僅為傳統(tǒng)高爐+轉爐工藝噸鋼碳排放量的28%，可大幅降低鋼鐵工業(yè)的碳排放［18，19］。電爐短流程的原料為廢鋼或直接還原鐵等資源，而2022年我國廢鋼總供應量為2．6億t［20］，雖然廢鋼資源每年在穩(wěn)步增長，但短期內供應還是比較短缺。氫基豎爐的產品為高品質直接還原鐵，可彌補我國目前廢鋼資源的短缺，因此氫基豎爐和電爐短流程的發(fā)展是相輔相成的。
目前我國鋼鐵生產流程中，燒結(球團)+焦化+高爐+轉爐工藝占主導地位，產量約占全國粗鋼產量的90%［7，10］。另外，我國大部分鋼鐵企業(yè)剛完成減量置換，新建的長流程生產設施還有較長的使用壽命。因此，推廣富氫碳循環(huán)氧氣高爐，對現(xiàn)有的長流程工藝進行低碳技術改造，是我國實現(xiàn)鋼鐵工業(yè)降碳的重要過渡途徑。
國內科研工作者通過高爐分析模型，對氧氣高爐爐頂煤氣循環(huán)、焦爐煤氣噴吹等進行了計算。北京科技大學張建良教授團隊的研究結果表明［21］，氧氣高爐爐頂煤氣完全循環(huán)利用條件下，最低燃料比為385．6kg/t，每增加10m3焦爐煤氣噴吹量，可降低焦比5．0kg/t左右。東北大學儲滿生教授團隊的研究結果表明［22］，高爐風口爐身同時噴吹爐頂煤氣循環(huán)氧氣，可使產量提高51．46%、焦比降低43．82%、CO2減排32．52%。因此，富氫碳循環(huán)氧氣高爐理論上可降低CO2排放30%左右。
HyCROF技術是中國寶武集團開發(fā)的富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術，并在新疆八鋼400m3高爐上進行了工業(yè)化試驗［16，17］。該技術對高爐爐頂煤氣中的CO2進行分離，將爐頂煤氣變成高還原勢的煤氣回用至高爐，以實現(xiàn)碳化學能的完全利用，在煤氣回用的同時使用氫代替碳還原和電代替碳加熱，進一步降低高爐對化石能源的消耗。初步試驗結果證明，HyCROF技術可降低固體燃料消耗30%，降低碳排放量21%。
高爐富氫噴吹數(shù)值模擬結果表明［13］，隨著富氫氣體噴吹量的增大，H2利用率逐漸降低，這主要是高爐中焦炭溶損反應和水煤氣轉換反應的影響。此外，由于高爐中焦炭的骨架作用無法被取代，富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術減排CO2的能力有限。
結合整個鐵前工序目前的節(jié)能降碳技術，如燒結工序的燒結余熱回收利用、生物質能燒結、超厚料層燒結、煙氣循環(huán)技術、微波燒結技術等，球團工序的球團內配碳、生物質燃料等，焦化工序的干熄焦技術、煤調濕技術、搗固煉焦技術、高強度高反應性焦等，高爐工序的噴煤技術、噴吹廢塑料技術、富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術等，北京科技大學朱榮教授團隊［19］對鐵前工序減碳潛力進行了分析，依據(jù)現(xiàn)有可實現(xiàn)的技術，長流程鐵水極限碳排放可降至約800kg/t(鐵水)，降低碳排放量50%以上。
張宣科技已投產運行的氫冶金示范工程生產數(shù)據(jù)顯示，采用焦爐煤氣零重整技術，豎爐內還原氣體中H2/CO已達到8以上，與同等生產規(guī)模的高爐+轉爐長流程工藝相比，CO2減排比例達70%以上［23］。如果該技術采用100%H2作為還原氣，氣體加熱采用綠色能源，減碳潛力還可以進一步提高，可以實現(xiàn)近零碳排放的目標。
綜上所述，以富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術為代表的長流程低碳冶煉技術有助于我國鋼鐵工業(yè)現(xiàn)階段快速實現(xiàn)大規(guī)模減碳效果，但若要實現(xiàn)碳中和或近零碳排放鋼鐵生產，使用富氫氣體甚至全氫氣體為還原劑的氫基豎爐更有保障。
2 氫基豎爐工藝技術分析
目前，成熟的氫基豎爐工藝主要是MIDREX工藝和ENERGIRON工藝，2021年全球直接還原鐵產量達1．27億t，約80%產自這兩種工藝［24］。由于依賴于豐富廉價的天然氣資源，其主要應用地區(qū)集中在中東、北非和拉丁美洲。在雙碳目標背景下，利用焦爐煤氣資源，中國已建成了2座氫基豎爐直接還原示范工程(CSDRI類似于MIDREX)，因此對兩種工藝進行技術分析探討對中國鋼鐵企業(yè)氫冶金未來發(fā)展具有指導意義。
2．1工藝流程
(1)MIDREX工藝
MIDREX工藝裝置由原料處理系統(tǒng)、還原爐系統(tǒng)、成品處理系統(tǒng)、過程氣系統(tǒng)、公輔系統(tǒng)等組成。其還原氣重整采用干重整的方式，氧化劑使用爐頂氣中的CO2，因此爐頂氣處理流程中未設脫碳裝置。重整爐產生的還原氣體中H2/CO為1．6左右。
原料礦石或氧化球團從爐頂通過布料器(或多個加料管)均勻地布入爐中，在豎爐內與CO、H2進行還原反應，產品由爐底排出。
還原反應后的爐頂氣含有大量的CO和H2，通過洗滌降溫除塵后，加壓與新鮮的還原氣一起進入重整爐，重整爐產生的還原氣進入豎爐進行還原反應。還原氣溫度達850～900℃,爐內工作壓力為0．15～0．3MPa。
圖2為經典的MIDREX工藝流程，還原氣體為天然氣。為適應全球碳減排的趨勢，MIDREX公司已經開發(fā)出MIDREXFlex工藝，還原氣中可以加入任何比例的H2，甚至達到100%。該工藝還可以增加對爐頂氣中的燃料氣或者重整爐的煙氣進行CO2脫除，以實現(xiàn)最大限度地減少碳排放。采用非天然氣時，需對原設備進行小部分改造或增加新設備［25］。蒂森克虜伯鋼鐵將在杜伊斯堡建造1座年產250萬t直接還原鐵工廠，直接還原工藝將采用MIDREXFlex技術。
(2)ENERGIRON工藝
ENERGIRON工藝由礦槽系統(tǒng)(含原料涂覆站、上料)、豎爐系統(tǒng)(含豎爐爐頂、豎爐本體、豎爐冷熱態(tài)DRI卸料、DRI冷卻)、氣體加熱爐、氣體壓縮、氣體處理、CO2脫除與精制、氣體脫硫及公輔系統(tǒng)等組成，工藝流程簡化圖見圖3。
ENERGIRON工藝的還原氣重整采用濕重整的方式，氧化劑為水蒸氣，因此爐頂氣處理流程中設計了脫碳裝置，并且在氣體進入加熱爐前設置了氣體加濕器。該工藝產生的還原氣體中H2/CO為3．5左右。
ENERGIRON工藝原料鐵礦石或氧化球團通過爐頂?shù)难b料倉、加壓料倉進入爐內，在豎爐內與CO和H2進行還原反應，最后產品由爐底排出。還原反應后的爐頂氣通過換熱器進行余熱回收，然后經冷卻洗滌、氣體加壓、脫碳脫硫后，與補充的新鮮還原氣一起經加濕系統(tǒng)進入加熱爐，溫度達到900~950℃的還原氣進入豎爐進行還原反應，爐內工作壓力為0．5～0．8MPa。
ENERGIRON零重整工藝的還原氣可采用天然氣、合成氣、焦爐煤氣或純氫氣。還原氣首先經過加熱爐加熱，然后噴入氧氣，混合后由豎爐中部通入，在豎爐內高溫活性金屬鐵的催化下，還原氣中的CH4與H2O發(fā)生重整反應，生成的CO和H2與鐵礦石發(fā)生還原反應，并與鐵礦石進行熱交換。反應后的氣體經爐頂排出，經換熱，脫水后一部分作為加熱爐的燃料燃燒，另一部分經加壓、脫CO2后返回豎爐循環(huán)利用。采用非天然氣時，不需要改造設備裝置，只需調整操作參數(shù)即可［25］。張宣科技全球首例氫冶金工廠已于2023年5月連續(xù)正常生產，直接還原工藝采用了ENERGIRON零重整技術;寶鋼湛江鋼鐵正在建設百萬噸級氫基直接還原工廠，也采用了ENERGIRON零重整技術。
綜上所述，采用富氫氣體作為還原劑的MIDREX工藝和ENERGIRON工藝，在技術層面上均已具備進一步提高氫氣比例的能力，甚至使用100%H2，為鋼鐵工業(yè)實現(xiàn)近零碳排放目標奠定了基礎。
2．2工藝技術分析
MIDREX工藝和ENERGIRON工藝均采用超過55%的氫氣作為還原劑，在豎爐裝置內將氧化球團還原，產品為金屬化率高達92%以上的直接還原鐵。但是兩種工藝仍然存在一些工藝技術上的不同，主要表現(xiàn)在還原氣重整方式、豎爐內氣體中H2/CO、豎爐內壓力和還原氣入爐溫度等方面，詳見表2。
2．2．1重整方式和H2/CO
還原氣中CH4經過重整工藝生產H2和CO，存在以下兩種反應:
CH4+CO2=2H2+2CO (1)
CH4+H2O=3H2+CO (2)
反應(1)為干重整，反應產生的氣體中H2/CO為1。MIDREX工藝以干重整為主，重整所需的氧化劑為爐頂氣中的CO2，因此不設置CO2脫除裝置。當還原氣為天然氣時，豎爐內氣體中H2/CO為1．6左右。
反應(2)為濕重整，反應產生的氣體中H2/CO為3。ENERGIRON工藝以濕重整為主，重整所需的氧化劑為加濕器提供的H2O，因此設有加濕器和CO2脫除裝置。當還原氣為天然氣時，豎爐內氣體中H2/CO為3．5左右。
在還原氣相同時，因重整方式不同，豎爐內氣體中H2/CO亦不同。MIDREX工藝在1990年投產的工廠中也曾采用過濕重整技術，豎爐內氣體中H2/CO為3．2～3．9［26］。若還原氣體中不存在CH4，或采用100%H2，就不存在重整工藝環(huán)節(jié)，僅需對氣體進行加熱，也就不存在以上差異。
氫冶金的理念是以氫代碳，包括固體碳和CO氣體，從根源上減少鋼鐵工業(yè)碳排放。并且H2與CO相比，從熱力學角度分析，在850℃以上時前者比后者還原更有優(yōu)勢;從動力學角度分析，前者還原固態(tài)鐵氧化物的速率可達后者還原速率的5～10倍［27］。因此，豎爐內氣體中H2/CO越高越符合氫冶金的需求。
2．2．2豎爐內壓力
氧化球團在豎爐內的還原反應是典型的氣－固相反應，且由外向內逐步推進。被還原的球團內部存在一個由未反應物組成、不斷縮小的核心，屬于縮小的未反應核模型［28－30］。總的反應過程分解為以下幾個步驟［31－33］:
(1)H2(CO)通過氣膜向產物金屬鐵表面擴散，這是外擴散過程。
(2)H2(CO)通過產物層向反應界面(Fe與FeO界面)擴散，這是內擴散過程。
(3)在界面上進行化學反應FeO+H2(CO)=Fe+H2O(CO2)，這是界面化學反應。
(4)反應生成的H2O(CO2)通過產物層向外擴散至氣－固界面。
(5)H2O(CO2)通過氣膜向氣流中心擴散。
其中，控速步驟為內擴散和界面化學反應，反應動力學模型可近似描述為［34］:
式中，R———以單位時間還原度變化表示的還原速度，%/s;
R———還原度，%;
KC———反應速度系數(shù)，取決于鐵礦石性質和煤氣性質;
E———反應活化能，kJ/mol;
Rg———氣體常數(shù);T———溫度，K;
P———壓力，Pa;
n———壓力影響系數(shù)，根據(jù)試驗來確定;
CA———還原性氣體(H2+CO)濃度，%;
CB———氧化性氣體(H2O+CO2)濃度，%;Ke———平衡常數(shù);
r0———鐵礦石半徑，mm。
通過動力學模型可知，還原速度與壓力的n次方成正比，且506．5kPa以下時n約為0．5。因此，豎爐內壓力越高，氧化球團還原速度越快。另外，壓力的提高可有效降低氣體流速，延長氣固接觸時間，提高還原氣體利用率，最終使豎爐的生產效率得到提高［35］。在相同體積的豎爐內，爐內壓力增大，可以提高直接還原鐵產量，降低設備總重量。
但豎爐內壓力也不宜過大，過大的壓力可能造成豎爐懸料。另外，豎爐內壓力越高，對設備的制造要求也越高，會提高整個工藝設施的投資以及維護成本。
2．2．3還原氣入爐溫度
豎爐內溫度高于800℃,鐵氧化物的還原順序為:Fe2O3→Fe3O4→FeO→Fe(＞570℃)，H2和CO還原鐵氧化物的熱力學數(shù)據(jù)見表3［34］。
豎爐內還原氣體中同時存在H2和CO，當溫度高于818℃(不同版本的計算軟件略有不同)，H2的還原能力大于CO［27，36］。由于兩種工藝豎爐內氣體中H2/CO均大于1．0，并且H2比例會越來越高，氣體入爐溫度高于818℃更有利于H2還原能力的發(fā)揮。爐內溫度越高，還原速率越快，但溫度過高，可能造成爐料黏結。爐料黏結是豎爐生產最忌諱的問題，一旦豎爐發(fā)生黏結將很難逆轉，因為黏結會導致氣流分布不均勻，最終迫使豎爐停產［24］。因此，ENERGIRON工藝和MIDREX工藝均將氣體入爐溫度控制在約950℃,同時為避免爐內黏結發(fā)生，均采用了入爐氧化球團表面涂覆技術，ENERGIRON工藝的涂敷料為水泥，MIDREX工藝的涂覆料為石灰。此外，MIDREX在豎爐中下部還設置有松料器。
由表3中熱力學數(shù)據(jù)計算可知，H2還原鐵氧化物的總反應為吸熱反應，熱量為812．1kJ/kg(Fe);CO還原鐵氧化物的總反應為放熱反應，熱量為-267．1kJ/kg(Fe)。由于ENERGIRON工藝豎爐內H2比例較高，還原反應會吸收較高的熱量，因此允許氣體入爐溫度較MIDREX工藝略微高一些。即，氣體入爐溫度主要由爐內氣體成分決定，H2比例高，氣體入爐溫度可以適當提高。
3 結論
(1)以富氫碳循環(huán)氧氣高爐技術為代表的長流程低碳冶煉技術降低碳排放量的理論極限約50%，有助于我國鋼鐵工業(yè)現(xiàn)階段實現(xiàn)較大的減碳效果，但若要實現(xiàn)碳中和或近零碳排放，可使用富氫、綠氫為還原劑的氫基豎爐。(2)采用富氫氣體作為還原劑的豎爐工藝，在技術層面已具備進一步提高氫氣比例的能力，甚至將還原劑提高到100%的氫氣，為鋼鐵工業(yè)實現(xiàn)近零碳排放目標奠定了基礎。
(3)在還原氣相同時，MIDREX工藝和ENER-GIRON工藝的豎爐內氣體中H2/CO不同，是由重整方式不同決定的，H2/CO越高越符合氫冶金的需求。
(4)豎爐內壓力越高，還原速度越快，還原氣體利用率越高，可以提高單位容積豎爐的產量，減小設備總重量。
(5)氣體入爐溫度主要由爐內氣體成分決定，為充分發(fā)揮H2的還原能力，同時避免爐內粘結的發(fā)生，氣體入爐溫度選擇在950℃左右，H2比例高，氣體入爐溫度可以適當提高。
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